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量子点有毒&蓝光不稳定 ?三星《Nature》再次发文,或将引发量子点显示技术新革命!,中国化工网,okmart.com
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量子点有毒&蓝光不稳定 ?三星《Nature》再次发文,或将引发量子点显示技术新革命!
2020年10月16日    阅读量:     新闻来源:中国化工网 okmart.com  |  投稿

量子点(QD)具有荧光量子产率高、单色性佳、发射光谱随尺寸连续可调、光化学稳定性和热稳定性强等优点,被认为是下一代平板显示和固态照明应用中最具潜力的候选材料。量子点发光二极管(QD-LED)具有出色的效率,色纯度,可靠性,并且可通过具有成本效益的制造方式实现规模化生产,因此是大面板显示器的理想选择。


目前,红色、绿色和蓝色QD-LED的外量子效率(EQE)分别达到了20.5%,23.9%和19.8%中国化工网okmart.com。而且,红色和绿色QD-LED均可以实现高亮度下的长寿命,分别为T95= 3,800 h和T95 = 2,500 h(T95,亮度降低到初始值的95%的时间)。相比之下,蓝色QD-LED的稳定性却差很多,主要的原因如下:1)非辐射重组;2)蓝色量子点发光层和空穴传输层之间存在较大的注入势垒,使得过剩的电子在发光层和空穴传输层的界面处积累;3)电偏压下配体的不稳定性。此外,QD-LED的另一个亟需解决的问题是这些量子点中大部分含有有毒的镉成分。因此,改善器件的操作稳定性并避免使用有毒的镉成分,成为了QD-LED商用的关键问题。


2019年,三星先进技术研究院Eunjoo Jang团队便在《Nature》发文,报道了一种制备均匀InP核和高度对称的核/壳QD的合成方法,其量子产率约为100%。经过优化的InP / ZnSe / ZnS QD-LED的最大外量子效率为21.4%,最大亮度为100,000 cd m-2,在100cd m-2的条件下使用寿命长达一百万小时,该性能可与最新的含镉QD-LED媲美。


然而,InP的最佳控制发射波长太长,无法成为蓝色发射器,并且最高的光致发光量子产率仅为76%。尽管有报道 InP/GaP/ZnS QD在480 nm处可以达到81%的光致发光量子产率,但EQE却低至1%。最近,ZnTeSe QD-LEDs将EQE 提高到 4.2%,但是其寿命短(200 cd m-2时T50 = 5min;亮度降低到初始值的50%所需的时间)。因此,开发无镉蓝光QD-LED仍然是一大挑战。


为了克服上述挑战, Eunjoo Jang团队继2019年后再次在《Nature》发文,报道了一种量子产率为100%的无镉蓝光ZnTeSe / ZnSe / ZnS量子点的合成。所得的器件显示出高达20.2%的EQE,亮度为88,900 cd m-2,在100 cd m-2时T50 = 15,850 h,这是迄今为止蓝光QD-LED报道的最高值!


文章亮点:


1)通过调整ZnTeSe核中Te掺杂,以在457 nm处实现完美的蓝光发射波长。


2)氢氟酸和氯化锌的添加可以消除ZnSe晶体结构中的堆叠缺陷并钝化表面悬空缺陷,从而将光致发光量子产率提高100%。


3)进一步的Cl-处理取代了天然的脂族配体,可以有效改善热稳定性和电荷注入/传输。


4)发射层(EML)设计为具有梯度Cl浓度的双堆叠结构,以促进空穴传输,从而提高器件的整体性能。


图文详情


一、ZnTeSe/ZnSe/ZnS (C/S/S)QDs蓝光量子点的合成和表征


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图1:ZnTeSe/ZnSe/ZnS (C/S/S)QDs蓝光量子点的表征


要点一:在ZnTeSe核(直径3.1nm)中Te / Se的摩尔比为6.7mol%,以调节蓝色区域(457nm)中的发射波长。


要点二: ZnSe和ZnS壳的厚度分别为2.6 nm和1.2 nm。随着ZnSe壳层的生长,容易产生堆垛层错,促进了非辐射重组。


要点三:在壳生长过程中添加了ZnCl2和氢氟酸(HF), 几乎完全消除了堆垛层错,从而使光致发光的量子产率提高了93%。其中,ZnCl2能够取代庞大的配体,而HF能够通过质子化分离配体。


二、探究氯化物钝化表面缺陷的原因


在LED中使用C/S/S QD之前,通过两个配体交换步骤将天然油酸(OA)配体替换为ZnCl2:液相处理(表示为C / S / S-Cl(l))和洗膜处理(C / S / S-Cl(f))(图2a)。


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图2:氯化物钝化表面缺陷探究。


要点一:由于ZnCl2比OA提供更好的钝化表面缺陷,所以C / S / S-Cl(l)QD显示出100%的光致发光量子产率(图2b)。


要点二:DFT计算表明,与Zn悬空键结合的阴离子使表面能稳定,并且在所有可能的配位方面,Cl-配体优于Ac-。此外,态密度表明,钝化表面(Ac2 / Zn4)中接近价带最大值的中间能隙陷阱态被附加的Cl(Ac2Cl2 / Zn4)消除(图2d),这说明了改进配体交换后的光致发光量子产率。


要点三:Cl-钝化QD薄膜的热稳定性显着提高。C / S / S QD膜在150°C下烘烤后仅保留了初始光致发光强度的19%,而Cl-钝化的C / S / S-Cl(l)和C / S / S-Cl(f )薄膜保持了初始光致发光的76%和90%(图2e)。


三、ZnTeSe/ZnSe/ZnS QD-LEDs的性能表征


研究人员设计了具有由C / S / S-Cl(l)和C / S / S-Cl(f)层组成的双量子点发射层的QD-LED,以同时改善电荷注入/传输和复合。


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图3:ZnTeSe/ZnSe/ZnS QD-LEDs的性能表征


要点一:与具有原始C / S / S的QD-LED相比,具有C / S / S-Cl(f)的QD-LED的电流密度在3.5 V时增加了200倍,并且开启电压降低到2.6 V。


要点二:具有C / S / S,C / S / S / -Cl(l)和C / S / S-Cl(f)的QD-LEDs的亮度分别为25,000 cd m-2、40,120 cd m-2和68,220 cd m-2,EQE分别为8.0%,10.2%和14.3%。


要点三:经过优化的器件在效率和亮度方面均显示出显着的提高,分别达到20.2%和88,900 cd m-2。而且,运行稳定性也显着提高;在650 cd m-2的初始亮度下,T50测得为442 h(图3f),这相当于在100 cd m-2的15850 h。


小结:总之,该工作报道了一种量子产率约为100%的蓝光量子点的合成方法。研究发现,氢氟酸和氯化锌添加剂可通过消除ZnSe晶体结构中的堆叠缺陷来有效提高发光效率。另外,通过液体或固体配体交换的氯化物钝化导致缓慢的辐射复合,高的热稳定性和有效的电荷传输性质。此外,具有梯度氯化物含量的双量子点发射层的设计,可以促进空穴传输,从而使得器件在理论极限下显示出效率,高亮度和长使用寿命。该工作报道的高效,稳定的蓝色QD-LEDs为开发基于量子点的电致发光全色显示器开辟了重要的途径。


标签:催化剂及助剂化工应用化学试剂技术中心胶粘剂今日头条精细化学品
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