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产生的材料被称为两面罗马神之后的Janus结构,可能被证明对开发能源和信息技术有用
2020年10月26日    阅读量:158     新闻来源:中国化工网 okmart.com    |  投稿

由能源部橡树岭国家实验室领导的一个团队使用一种简单的工艺将原子精确地注入到超薄晶体的顶层,从而产生了具有不同化学成分的双面结构。由此产生的材料被称为两面罗马神之后的Janus结构,可能被证明对开发能源和信息技术有用。


产生的材料被称为两面罗马神之后的Janus结构,可能被证明对开发能源和信息技术有用 中国化工网,okmart.com


“我们将仅替换和替换仅三原子厚的层中最顶层的原子,完成后,我们将拥有一个美丽的Janus单层,其中顶层的所有原子都是硒,中间是钨,这项研究的高级作者,ORNL的David Geohegan说,该研究发表在《美国化学学会》杂志ACS Nano上中国化工网okmart.com。“这是首次通过如此简单的工艺制造Janus 2D晶体。”


负责这项研究的前ORNL博士后研究员林玉全补充说:“剑齿单层是有趣的材料,因为它们具有2D形式的永久偶极矩,这使它们能够分离从光电到量子信息应用的电荷。通过这种简单的技术,我们可以将不同的原子放在不同层的顶部或底部,以探索各种其他的两面结构。”


这项研究探究了被称为过渡金属二卤化物或TMD的2D材料,这些材料因其电,光学和机械性能而受到重视。调整其组成可以提高其分离电荷,催化化学反应或将机械能转化为电能的能力,反之亦然。


单个TMD层由夹在硫族原子(例如硫或硒)层之间的过渡金属原子(例如钨或钼)层制成。例如,二硫化钼单层的特征是在硫原子层之间具有钼原子,其结构类似于夹心饼干,其夹心在两个巧克力薄饼之间。用硒原子代替一侧的硫原子会产生Janus单层,类似于用一块香草薄片交换一块巧克力薄饼。


在进行这项研究之前,将TMD单层结构转变为两面结构是理论上的成就,而不是实际的实验成果。Lin表示,自2017年以来发表的许多有关Janus单层的科学论文中,有60篇报道了理论预测,只有两项描述了合成它们的实验。这反映出Janus单层的制造困难,这是由于明显的能量屏障阻碍了传统方法的生长。


2015年,ORNL研究小组发现脉冲激光沉积可以将二硒化钼转化为二硫化钼。在ORNL的DOE科学用户设施办公室纳米相材料科学中心,脉冲激光沉积是开发量子材料的关键技术。


“我们推测,通过控制原子的动能,我们可以将它们植入单分子层,但我们从来没有想到我们可以实现如此精细的控制,” Geohegan说。“只有通过ORNL的原子计算模型和电子显微镜,我们才能了解如何仅植入一小部分单层膜,这是令人惊奇的。”


该方法使用脉冲激光将固体靶材蒸发成热等离子体,该等离子体从靶材向基板膨胀。这项研究使用了硒靶来产生束状的等离子体,该等离子体由两到九个硒原子簇组成,用于撞击预先生长的二硫化钨单层晶体。


成功创建双面单层膜的关键是用精确量的能量轰击晶体。例如,将一枚子弹扔在门上,它会弹起表面。但是,射门,子弹就撕裂了。仅将硒簇植入单分子层的顶部,就像开门,子弹停在其表面一样。


“调谐子弹并不容易,” Geohegan说。最快的硒簇穿过单分子层,每个原子的能量为42电子伏特(eV)。需要控制它们的速度以将其植入顶层。


林说:“本文的新内容是我们正在使用如此低的能量。” “人们从未探索过每个原子10 eV以下的状态,因为商业离子源充其量只能降至50 eV,并且不允许您选择要使用的原子。但是,脉冲激光沉积使我们可以选择原子和相当容易地探索这个能量范围。”


林说,调节动能的关键是通过在压力控制室中加入氩气来可控地减慢硒簇。限制动能将原子薄层的渗透限制在特定深度。在低能量下注入原子簇脉冲会暂时使区域中的原子拥挤并移位,从而导致晶格中出现局部缺陷和无序。Geohegan解释说:“晶体然后弹出多余的原子来自我修复,并重结晶为有序晶格。” 一遍又一遍地重复此植入和愈合过程,可以使顶层中的硒含量增加到100%,从而完成高质量Janus单层的形成。


在这种低动能状态下,可控地注入和重结晶2D材料是制造2D量子材料的新途径。Lin说:“ Janus结构可以在半导体电子集成所需的低温条件下在短短几分钟内制成。”这为生产线制造铺平了道路。接下来,研究人员希望尝试在可大量生产的柔性基材(例如塑料)上制造Janus单层。


为了证明他们已经实现了Janus结构,田纳西大学诺克斯维尔分校的Chenchen Liu和Gerd Duscher以及ORNL的Matthew Chisholm均使用高分辨率电子显微镜检查了倾斜的晶体,以确定哪些原子位于顶层(硒)相对于底层(硫)。


但是,了解该方法如何用较大的硒原子代替硫原子(这在能量上是一项艰巨的任务)是一个挑战。ORNL的Mina Yoon在橡树岭领导力计算设施(ORNL的DOE科学办公室用户设施)中使用了超级计算机,通过使用第一原理从理论上计算出这场艰苦战斗的能量动力学。


此外,科学家需要了解能量如何从团簇转移到晶格上,从而产生局部缺陷。通过分子动力学模拟,ORNL的Eva Zarkadoula显示了硒原子团簇在不同能量下与单分子层碰撞,然后反弹,碰撞或植入其中-与实验结果一致。


为了进一步确定Janus结构,ORNL研究人员通过计算结构的振动模式以及进行拉曼光谱和X射线光电子能谱实验,证明了结构具有预测特性。


为了了解羽状流是由团簇组成的,科学家使用了光谱学和质谱学的结合来测量分子质量和速度。综上所述,理论和实验表明,每个原子3至5 eV是精确注入以形成Janus结构的最佳能量。



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