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​认知颠覆:纳米晶体可实现原位调控
2021年02月05日    阅读量:     新闻来源:中国化工网 okmart.com  |  投稿

表界面结构是决定纳米材料性能的关键因素,比如金属催化剂与载体的界面在多相催化中起着关键作用,金属颗粒与氧化物载体之间形成的界面在一些重要反应中起关键性作用,但该界面通常被认为是刚性不可塑的。但是最近发表在Science期刊的一项研究成果显示,纳米晶体的原位调控可以实现,把不可能变成了可能。


负载在二氧化钛表面的金颗粒是将一氧化碳转化为二氧化碳的重要催化剂,也是工业催化研究中的常见组合中国化工网okmart.com。金属颗粒在负载过程中与基底形成的界面具有随机性,目前,负载完成以后亦缺乏有效手段对界面进行“精修”,这使得精确调控颗粒与氧化物间的活性催化界面成了一个“不可能的任务”。

上海高研院博士朱倍恩指出:“固体晶体通常被认为是一种稳固的材料,对固体晶体材料的调控必须从其生长过程着手,一旦材料成型再进行调控,这是不容易的。就像乐高玩具,如果我们想要重塑其结构,必须进行拆解才能够再构。但近年来的原位研究显示,纳米固体晶体材料没有大家想的那么“硬”,而是更像橡皮泥一样具有较强的原位可塑性。”这些原位实验现象昭示了一种革命性的原位“智造”纳米材料的可能性,但这一切的前提是研究人员能够合理预测其变化。

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温度和压力条件下的Au-TiO2界面操控

上海高研院理论团队根据实验结果,猜测诱导颗粒转动的“元凶”是界面吸附的氧,并就此推测,进行了系列的第一性原理及纳米尺度热力学计算。结果显示,界面缺氧状态下的颗粒在与二氧化钛载体紧密结合的同时丧失了一定的吸氧能力,转动了一个小的角度之后的颗粒界面则能够提供多且好的吸附氧活性位点。为了能够更好地与吸附氧结合,适应高氧环境,颗粒转动由此发生。然而,在界面氧被活化与一氧化碳反应之后,颗粒又回到了原有位置,以便与载体紧密结合。

具体而言,研究人员利用畸变校正的环境透射电子显微镜,研究了金(Au)和二氧化钛(TiO2)载体之间的界面。原子尺度观察表明,在一氧化碳(CO)氧化过程中,金纳米颗粒在TiO2表面的外延旋转对Au-TiO2界面的原子结构产生了意想不到的依赖性,而这通常被认为是不可能发生的现象:因为金颗粒和二氧化钛结合在一起时,新的化学键非常牢固。利用旋转的可逆性和可控性,通过改变气体和温度实现了对活性Au-TiO2界面的原位操控。


标签:催化剂及助剂技术中心今日头条精细化学品
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