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华南理工大学岳衎AM:这个离子凝胶有点强,你能想到的功能它都有!
2021年10月15日    阅读量:405     新闻来源:中国化工网 okmart.com    |  投稿

离子凝胶是以包封的离子液体(ILs)为分散介质的网络结构。通过结合离子液体和聚合物网络的特性,离子凝胶不仅具有高离子导电性、不易燃性和热/化学/电化学稳定性,还具有高柔韧性和机械性能。这些独特性质使其在固体电解质、储能/发电设备、电活性致动器、应变传感器、软机器人、可伸缩触摸面板,膜分离等领域具有广泛的应用前景中国化工网okmart.com。为了进一步扩大离子凝胶的应用,已报道了不同的策略,将离子凝胶和自愈能力、高机械强度和弹性、抗水、抗有机溶剂性和自粘性等各种其他理想性能结合起来。然而,将多种功能整合到一种可广泛应用于各种复杂场景的凝胶中仍然是一个巨大的挑战。


鉴于此,华南理工大学岳衎团队等报道了一类物理交联的多功能离子凝胶,该凝胶具有高度透明(在可见光区域>92%)、高度可拉伸(高达2066%)、强机械强度(断裂强度高达0.72MPa)、高度导电(高达2.92 mS cm−1,25°C时)等优异特性。可在空气和水下自愈,对水溶液和某些有机溶剂表现出优异的耐受性,对不同基质具有很强的水下粘附力,并且可以通过溶解在乙醇中进行回收并重新加工成任意形状。此外,基于离子凝胶的传感器在拉伸或压缩的大范围变形中显示出灵敏和可重复的传感信号,包括在各种液体介质中的稳定应变传感,用于可靠和灵敏的可穿戴应变传感器来监测人体运动。相关工作近期以题为“A Transparent, Highly Stretchable, Solvent-Resistant, Recyclable Multifunctional Ionogel with Underwater Self-Healing and Adhesion for Reliable Strain Sensors”于近期发表在了《Advanced Materials》上,在可穿戴设备和传感应用上显示出了极大的应用潜力。

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材料的设计原则是将柔性、疏水性和耐溶剂性的聚合物基质与疏水性和导电性的IL结合。鉴于含氟聚合物具有低表面能拒水拒油、高稳定性和惰性和聚丙烯酸酯良好拉伸性及附着力,选择氟化单体2,2,2-三氟丙烯酸乙酯(TFEA)形成聚合物基质。同时,选择丙烯酰胺(AAm)作为共聚单体引入氢键相互作用以调节离子凝胶的力学性能。由于1-乙基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)酰亚胺([EMIM][TFSI])较好的化学稳定性、低熔点和高导电性,选其作为IL电解质盐。离子凝胶是通过TFEA和AAm在[EMIM][TFSI]中的一锅光引发共聚而制备的,无需在定制的硅胶模具中使用任何化学交联剂。通过改变TFEA和AAm的摩尔比以及IL的质量含量可灵活调整离子凝胶的机械性能和离子导电性。P(TFEA-co-AAm)基质与[EMIM][TFSI]的高相容性确保了离子凝胶的良好均匀性,从而确保了显著的光学透明性,这是光学离子电子学(如电致发光器件)的一个关键参数。如下图所示,所制备的1.7 mm厚的离子凝胶在可见光区域(400–800 nm)显示出良好的透明度,平均透射率为92%。此外在拉伸、扭转和悬挂重量为1kg的实验中,制备的离子凝胶样品还显示出良好的拉伸性和机械强度。

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离子凝胶的制备

通过调节共聚物的质量分数(30-50 wt%)和单体AAm与TFEA的摩尔比(30-50%),得到了一系列具有不同力学性能的离子凝胶。所有测试的离子凝胶均表现出良好的机械强度(最大拉伸应力为0.11–0.72 MPa)和拉伸性能(断裂应变为1089–2066%)。并且离子凝胶-4050样品在拉伸到原始长度的十倍后,可在3分钟内完全恢复到原始长度。

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凝胶机械性能

为了扩大离子凝胶的应用,开发能够在低温、与水或有机溶剂接触等各种条件下发挥作用的离子凝胶至关重要。作者研究了离子凝胶-4050在不同温度下的拉伸行为。随着环境温度从40°C降低到-30°C,离子凝胶-4050的拉伸强度增加,这可归因于低温下强化的非共价相互作用。即使在−30℃时,离子凝胶-4050仍表现出良好的拉伸性能和拉伸强度,断裂应变为740%,断裂应力为12.3Mpa,并保持光学透明和机械弹性。从温度斜坡实验中观察到,G′和G〃值均随温度升高而降低,表明在较高温度下,物理交联网络结构更松散。根据[EMIM][TFSI]和离子凝胶-4050在不同溶剂中的溶解度,选择八种代表性溶剂进行溶胀试验,除pH=12的碱性水溶液外,离子凝胶-4050样品在所有这些溶剂中均表现出良好的不膨胀行为,并保持良好的透明度。在进一步实验中,该凝胶在中等低温、水和油、真空等恶劣条件下均显示出优异的耐受性和温度性。

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离子凝胶的环境耐受性

此外,离子凝胶在室温下显示出卓越的自主自愈能力,无需任何刺激。当哑铃形样品被切成两片,然后重新接触时,两片之间立即发生粘合。在不同的愈合时间和温度下,进行拉伸试验以量化离子凝胶-4050的自愈合效率。随着愈合时间的增加,愈合离子凝胶的拉伸强度和断裂应变逐渐提高。在20°C温度下仅愈合1小时后,离子凝胶可拉伸至其初始长度的10倍左右,愈合效率为26%(定义为韧性愈合效率)。当愈合时间延长到24小时时,愈合的离子凝胶表现出与原始性能相当的力学特性。在水下粘附性能测试中,将样品浸入溶液中3小时后,测量粘附强度,在不同表面上测得的离子凝胶每宽度剥离力值在780–1700 N m−1范围,优于大多数报道的粘附性离子凝胶。由于离子凝胶基质中独特的溶解性和动态非共价键,物理连接的离子凝胶可以很容易地回收和再加工。将离子凝胶-4050片段溶解在乙醇中以获得均匀溶液。然后,将溶液浇铸到特定的模具中,在溶剂蒸发后获得具有不同形状或厚度的透明凝胶,其表现出优异的自由成形能力。

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自愈合性和粘附性

由于聚合物网络中存在离子液体,离子凝胶表现出良好的离子导电性。在低应变(1–5%)和高应变(10–400%)下,基于离子凝胶的传感器的周期性拉伸和释放显示出准确和可逆的电阻响应。在50%应变下进行300个循环的重复试验期间,相对电阻的变化保持稳定,表明其具有优异的抗疲劳性,高灵敏度、可靠性、耐久性和宽的传感范围特点,使其在多功能可穿戴传感器的有着巨大潜力。

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电学及传感性能

通过离子凝胶-4050制造可穿戴式应变/压力传感器,将条带传感器安装在手指关节处,以监测手指的运动。当手指依次弯曲15°、30°、60°和90°时,传感器的相对电阻变化相应增加,电信号具有高度的可重复性和稳定性。手指伸直后,相对阻力可以完全恢复到原始值。类似地,当传感器连接到手腕或肘部时,信号可以分别清楚地感应手腕的弯曲方向和肘部的弯曲幅度。这些可穿戴传感器还可以检测皮肤等外部压力。当手背上的传感器被具有不同强度和速度的手指按压时,传感器可以分别产生具有不同振幅和频率的信号。此外,当传感器连接到膝盖上时,它可以从信号强度、频率和峰值形状中明显识别人在训练期间的行走、跑步、坐姿和蹲姿。当作为圆盘状压力传感器准备好并放在鞋子中时,可以实时区分行走、跑步和跳跃的动作。由于对拉伸和压缩应变都具有极好的灵敏度,基于离子凝胶的传感器还可以区分人体的细微运动。当连接到颈部背面时,传感器成功地监测到头部的不同运动,如点头和摇头,并记录为可区分的正信号和负信号。除了简单的动作外,在说话过程中微小而复杂的肌肉运动也可以通过贴在喉咙上的传感器进行相应的监测。


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