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仿生新高度!当光照到凝胶上,开启史诗般的旅程,被Nature亮点报道!,中国化工网,okmart.com
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仿生新高度!当光照到凝胶上,开启史诗般的旅程,被Nature亮点报道!
2021年10月19日    阅读量:     新闻来源:中国化工网 okmart.com  |  投稿

分子可以在细胞中长距离传输,是一个非凡的系统,大自然的杰作!但在合成系统中诱导分子进行类似的旅行是很困难的,需要在合适的刺激作用下组件之间发生强烈而可逆的相互作用。复杂的完全人造分子机器已被证明工作在纳米尺度,当提供合适的外部刺激时,这些系统可以在比其自身尺寸大得多的距离处驱动材料运动。目前,使用各种刺激响应的微观系统已经证明了令人印象深刻的相对分子运动中国化工网okmart.com。然而,在不可抗拒的力下沿着自组装纤维行进可移动物体的位置定位尚未实现。

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光释放出“旅行者”分子(此处显示的移动速度比实际速度快)沿着轨道状纤维快速移动。

鉴于此,英国诺丁汉大学David Amabilino教授设计了一种含有纤维的凝胶,作为引导分子运动的“路径”。具体的说是一个纯粹的超分子系统,当用可见光照射时,分子“旅行者”能够沿着“路径”移动数微米。这种运动由光长距离提供燃料,分子旅行者能够在其长度10,000倍的距离上运动。作者使用全内反射荧光(TIRF)显微镜对溶剂化状态下的运动进行实时成像显示阴离子卟啉分子在照射时沿着双咪唑鎓凝胶的纤维移动。轻微的溶剂变化意味着纤维的运动和重组,产生微环形,表明纤维力学与溶剂成分对运动的控制。这里提供的见解可能会导致可以执行催化和其他功能的人工旅行者的发展。相关工作以“Light-controlled micron-scale molecular motion”为题发表在国际顶级期刊《Nature Chemistry》上。并被《Nature》亮点报道。


多组分凝胶制备和表征

三组分凝胶是通过混合含有4,4',4'',4'''-(卟啉-5,10,15,20-四基)四苯甲酸酯(TCPP)钠盐的水溶液和足够过量的碱来制备的。在乙醇中用1·2Br和偶氮(Azo)使偶氮去质子化。调整原液中各组分的量,制成水:乙醇体积比为5:5或7:3且最终浓度为8mM 1·2Br、60μM TCPP和2mM Azo的凝胶。多组分超分子凝胶Gel@TCPP@Azo具有三维纤维形状和连接性(图1)。在由7:3水:乙醇形成的凝胶中,与纯凝胶相比,虽然增加的抗变形和抗破裂能力不太明显,但明显比在5:5溶剂混合物中制成的凝胶更坚固。扫描电子显微镜显示,5:5混合物中的纤维比7:3混合物中的纤维更清晰、更直。

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图1凝胶形成和光活化分子运动


多组分凝胶中的动态效应及移动证据

TIRF实验中的持续辐射显示了在5:5或7:3水:乙醇中制成的Gel@TCPP@Azo材料中非常对比的动态效应(图2)。对于5:5的溶剂混合物,在405 nm长时间照射会导致TCPP分子沿纤维移动。这种运动被视为某些纤维中荧光明显减少,这些物体中荧光最强烈的部分移动到框架外的区域。沿着该纤维的荧光信号在照射后发生了明显的变化,远离中心的纤维部分强度显着增加,证实了TCPP分子沿路径的运动。使用TIRF实验中随时间推移的相对荧光强度监测TCPP旅行者沿光纤路径的运动(图3)。在没有Azo的相同溶剂混合物中形成的材料,Gel@TCPP,没有表现出这种动态行为。当Gel@TCPP在与含偶氮凝胶相同的TIRF条件下照射时荧光淬灭,但卟啉的位置或纤维形态没有显着变化。这些观察结果表明,偶氮的存在会在辐照时产生明显的动态效应。

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图2多组分凝胶中的动态效应

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图3分子旅行者移动的证据


旅行者成像路径和凝胶纤维重组

系统对形成纤维的溶剂非常敏感。在大约烈酒强度的液体中,移动的分子沿着纤维移动到另一个位置,而当液体是较弱的柠檬酒的强度时,会形成重新排列的纤维环,其中分子旅行者沿着并合并到新形成的圆形轨道中。为了确认TCPP行进后路径仍然存在,作者将化合物2.2Br用于在5:5的水:乙醇中制备四组分复合凝胶Gel@ 2 @TCPP@Azo(图4)。对该样品的照射再次导致TCPP沿着纤维移动,图像中心的TCPP荧光强度降低所示,并且在差异图中更清楚地看到。TIRF图像表明,TCPP分子清楚地重新分布成环形物体(图5)。该TCPP分子不再均匀分布在线性纤维中,而是局限于微米级环。这些环由断裂形成并且重新排列网络内的纤维的弯曲,产生相邻的束和最后演变之间的新的互连为圆带。在持续照射下一旦环形成,系统的动力学不会完全停止而是继续,改变这些圆形带的形态。

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图4分子旅行者成像路径

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图5光致环的形成

小结:作者指出首次模拟了沿着细胞中的纤维发生的分子运动,这种运动可以由光长距离提供燃料。系统具有五个关键方面,对其吸收光的行为及其作用机制至关重要:(1)强静电相互作用,使旅行者保持在路径上,(2)促进分子旅行者运动的开关的异构化,(3)分子旅行者和开关在辐照后释放热量,提供促进运动的能量,(4)能量从卟啉转移到开关和(5)结构特征凝胶-纤维尺寸和机械特性-决定是否发生微米级移动或环形形成。这项令人兴奋的发现可以为光激活药物的使用铺平道路。研究人员在接受采访时说道:希望凝胶系统有朝一日能够进化成具有催化功能的分子机器。


标签:化工应用技术中心今日头条生物化学生物制药仪器设备
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