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康涅迪格大学孙陆逸《AFM》:石墨氮化碳/聚乙烯醇复合薄膜的双光致变色和力致变色
2021年12月07日    阅读量:     新闻来源:中国化工网 okmart.com  |  投稿

石墨氮化碳(GCN)由于具有光催化特性而成为处理环境和能源问题的有前途的材料。GCN的光催化特性多应用于许多重要的化学反应(水分解和CO2还原等)。然而,GCN仍然存在一些不足之处,如有限的光吸收和高电子/空穴复合率中国化工网okmart.com。这些缺点可以通过引入贵金属形式的缺陷/掺杂剂、非金属掺杂剂、空位、或纳米复合材料的开发来克服。其中将氮空位引入GCN的策略极具吸引力,因为它已被证明可以大大提高光活性并且可以在合成过程中轻松调整以控制GCN的合成。近年来,GCN在光致变色系统中取得了一定的成功,主要作为电化学、热和湿度致动器,但尚未在力致变色系统中找到相关应用。

鉴于此,美国康涅迪格大学孙陆逸教授课题组开发了一种附着在不同基材上的缺陷石墨氮化碳(d-GCN)/聚乙烯醇(PVA)复合材料。在合成过程中通过钾掺杂引入的氮空位充当内部电子供体以增强氧化还原染料的光还原。该复合材料具有高光学透明度、高光活性并且可以同时表现出光致变色和力致变色性能。作者们通过同时利用d-GCN作为填料和光催化剂,开发了三种功能器件:1)可见光响应高活性可重写纸;2)光敏和机械双响应的可重写表面;3)利用机械和光敏双响应控制的透明度/颜色可变的智能窗户。可擦写纸利用d-GCN的高光活性在可见光下快速改变氧化还原染料的颜色,以及d-GCN和聚乙烯醇(PVA)聚合物基质的高亲水性来调整薄膜的阻氧性能,以加速重新着色。双重可重写表面允许氧化还原染料在可见光下的颜色切换,以及通过在表面上诱导褶皱形貌在机械刮擦下改变透明度。智能窗户利用附着在软基板上的刚性顶层中的致密裂缝,在施加的应变下可逆地改变透明度,当与染料结合时,可以改变表面上的颜色/印刷文字。这些器件在机械力作用下均表现出优异的循环性能和耐久性。因此,这项工作为利用半导体复合材料中产生的缺陷用于多刺激响应设备和多功能应用的设计提供了新的见解。本文第一作者是Andrew Smith,合作者北京化工大学的赵宇飞教授和波士顿学院的金晶博士提供了极其关键的帮助。相关工作以“Dual Photo- and Mechanochromisms of Graphitic Carbon Nitride/Polyvinyl Alcohol Film”为题发表在期刊《Advanced Functional Materials》上。


石墨氮化碳缺陷的合成与表征

作者们合成了两种石墨氮化碳样品:纯GCN和d-GCN。将缺陷引入GCN结构是通过在尿素热聚合过程中加入氢氧化钾 (KOH) 对GCN进行钾掺杂来实现的。SEM图像显示GCN由不规则尺寸的层片状的连续网络组成,而d-GCN由更小的颗粒组成(图1)。电子顺磁共振 (EPR)、X射线光电子能谱 (XPS) 和X射线吸收近边结构 (XANES) 实验表明,d-GCN在合成后确实保留了钾并且d-GCN中存在大量氮空位。

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图1石墨氮化碳缺陷的合成与表征

高活性光致变色可擦写纸的制备和表征

光致变色可擦写纸双层结构由聚乙烯醇缩丁醛(PVB)涂层办公纸和PVA/GCN/染料复合材料形成(图2)。在施加的光线下,由于染料的颜色变化,文本或图像可以打印在可重写纸上。由于PVA和GCN都对水具有很高的亲和力,因此可重写纸在高湿度的情况下很容易被擦除。通过在商业办公用纸上涂覆PVA/d-GCN/MB薄膜,用光掩模覆盖可重写纸并施加可见光后,通过局部改变曝光区域的颜色,可以在纸上打印复杂且高度详细的图像。擦除后,可以使用激光笔进一步手绘图像文字或使用激光雕刻机作为打印机生成全文。

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图2高活性光致变色可擦写纸的制备和表征

双光响应和机械响应可重写表面的制备和表征

作者们将PVA/d-GCN/MG结合到二甲基硅氧烷(PDMS)基材上设计了一个双光致变色响应表面(图3)。在施加的光下,亚甲基绿(MG)氧化还原染料会由于d-GCN的光还原而改变颜色。光致和力致颜色转换都可以通过向薄膜施加水分来逆转。这种对划痕的机械反应是通过降低PVA/d-GCN (85/15 wt%) 复合材料中d-GCN的浓度来实现的,以允许形成褶皱。对于结合到PDMS的PVA/d-GCN样品,所有材料在可见光区域都具有高透明度(80%)。此外,薄膜可以通过因染料还原而改变颜色或因褶皱形成而改变透射率来响应光和机械刺激。在机械刮擦时,表面上会形成褶皱而改变透明度,因此这些褶皱可以在薄膜表面上写成文字,并进一步用湿气擦除。


光响应和机械响应智能窗户的制备和表征

为了设计可重写智能窗户,作者们将顶层薄膜中PVA和d-GCN的浓度分别更改为20 wt%和80 wt%,薄膜的材料特性将变得更加刚性,但仍保持高透明度(图4)。在拉伸时粘合到PDMS基材上的透明刚性PVA/d-GCN/染料薄膜因产生大量的微小裂缝而转换为不透明(因为这些致密的微小裂缝会造成光散射和漫反射)。然后可以通过恢复形变闭合裂缝来恢复高透明度。此外,通过在顶层添加染料,光也可以用来改变薄膜的颜色,在没有施加光的情况下可以自然地擦除。PVA/d-GCN基复合材料,在无拉伸状态下薄膜后面的文字仍然清晰可辨,但在拉伸到40%应变时,薄膜变得不透明并且能够扭曲光线,使薄膜后面的文字变得模糊。在体系中加入氧化还原染料NR后,该材料在无拉伸状态下仍保持高透明度,形成红色透明薄膜。拉伸后,薄膜保持红色,但透明度显着下降,变得高度不透明。


小结:作者们基于PVA与不同浓度d-GCN开发了一套独特的双层系统。引入钾掺杂剂改变GCN结构并形成氮空位,可以用作内部电子供体,用于多种氧化还原染料的有效可见光颜色转换。这种增强型光致变色系统可用作可重写纸、光敏和机械响应的可重写表面和有机械和光敏双响应控制的透明度/颜色可变的智能窗户。开发的所有器件都具有出色的可逆性和高效的颜色/透明度切换。这项工作展示了如何利用GCN中产生的缺陷来设计多刺激响应材料以广泛应用。


标签:化工应用化工原料技术中心今日头条石墨烯
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