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西安交大杨建锋、王波《Adv.Sci.》:​利用木材衍生3D SiC框架,设计出导热率高达10.27W/mK的复合材料,中国化工网,okmart.com
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西安交大杨建锋、王波《Adv.Sci.》:​利用木材衍生3D SiC框架,设计出导热率高达10.27W/mK的复合材料
2022年01月17日    阅读量:     新闻来源:中国化工网 okmart.com  |  投稿

随着电子技术和工业的飞速发展,高效散热已成为现代电子器件中追求更高性能,更高可靠性和更长使用寿命的迫切需求。热管理材料是解决过热问题的最佳选择,通常由聚合物基质和具有高热传导率(TC)的无机填料组成。传统的共混方法通过在聚合物基体中随机分散填料来制备热管理材料中国化工网okmart.com。然而,由于填料不可避免的团聚,为了获得连续有效的热传导路径并达到目标TC值,始终需要大量填料(50 vol%以上),而这通常会导致成本增高、机械性能恶化和加工难度增加。因此,在聚合物基体中构建垂直排列且紧密互连的有序3D填充框架是实现显著导热率(TC)增强效率的一个挑战。幸运的是,许多具有独特微观结构的生物材料可以在自然界中找到。在木材的启发下,人造复合材料可以合理地设计以达到预期的性能。

鉴于此,西安交通大学杨建锋、王波等报道了一种通过生物模板陶瓷化技术和环氧树脂真空浸渍法制备各向异性聚合物复合材料的简便有效方法。该方法通过碳热还原,使木材的层次结构在SiC框架中得到完美复制。得到的bio SiC具有各向异性结构,垂直排列致密SiC微通道的环氧复合材料表现出高TC(10.27 W m−1K−1),显著各向异性TC比(5.77),极低的线性热膨胀系数(12.23 ppm K−1),高弯曲强度(222MPa)和优异的阻燃性。在设计和制备具有高导热效率的热管理材料方面具有很大的潜力。相关工作近期以题为“Wood-Derived, Vertically Aligned, and Densely Interconnected 3D SiC Frameworks for Anisotropically Highly Thermoconductive Polymer Composites”发表在了《Advanced Science》上。


获得bioSiC/EP复合材料主要包含以下三个过程:1)将切割的杨木置于水平管式炉中,在氮气保护下高温热解,将其转化为碳模板;2)采用碳热还原法2C(s)+SiO(g)→ SiC(s)+CO(g)合成多孔bioSiC;3)表面改性后,在真空三颈烧瓶中用液态环氧树脂(EP)浸渍功能化bioSiC,然后进行热固化,形成bioSiC/EP复合材料,材料的具体制备和光学形态如下图所示:

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bioSiC/EP复合材料的制备和光学图像

电镜结果显示,碳热还原后,获得的bioSiC几乎完全保持了碳模板的微观结构。由于改性后的bioSiC与EP之间具有良好的相容性,因此bioSiC与EP之间具有良好的界面附着力。

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各向异性bioSiC/EP复合材料的微观结构

高倍SEM下,材料微观结构继承了天然木材纤维素纳米纤维的原始结构方向性,表明bioSiC是通过原位碳热还原合成的。此外,bioSiC的两个细胞壁之间存在一些微孔,这是由于碳热还原过程中CO气体从初始碳模板逸出造成的。细胞壁的厚度约为700 nm,且未在其上观察到未反应的碳,表明发生了从C到SiC的完全转化。X射线衍射(XRD)图用于进一步表征bioSiC/EP复合材料的性能,进一步证实了bioSiC的高纯度和高结晶度特征。

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bioSiC/EP复合材料的高倍SEM图像和相鉴定

为了研究bioSiC和bioSiC/EP复合材料的各向异性微观结构与TC之间的相关性,对其轴向((TC||)和径向(TC⊥-1,TC⊥2)进行了TC测量。随着bioSiC相对密度的增加,三个方向的TC值均表现出显著的增强,这主要得益于传热途径数量的增加。此外,bioSiC独特的各向异性微观结构导致各向异性TC,即TC ||优于TC⊥。

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bioSiC及bioSiC/EP复合材料的TC

bioSiC/EP复合材料的TC随填料负载量线性增加,表明大部分引入的三维bioSiC网络有助于复合材料中形成连续的导热路径。为了更好地理解3D bioSiC骨架的热传导机制,结合样品的微观结构和TC结果,研究人员提出了纯EP、bioSiC陶瓷、无规SiC/EP和bioSiC/EP复合材料的热传递模型。模型表明3D bioSiC框架作为宏观“高速公路”在整个复合材料中快速传输声子,声子沿bioSiC ||单向传输,几乎没有散射,因此与纯EP相比,bioSiC||/EP复合材料的TC大大提高。

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热管理研究

为了进一步研究bioSiC/EP复合材料的热传导行为,研究人员采用COMSOL Multiphysics 5.4对材料进行了有限元模拟。结果表明传热途径越直接和简单,途径越有效,传热速度也越快。基于微通道排列方向与热流方向之间的平行关系,可以轻松定制具有各向异性传热性能的热界面材料。

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有限元模拟传热过程

尺寸稳定性会严重影响电子器件的可靠性,也是高分子复合材料的一个重要性能。CL-TE值可表示尺寸稳定性,并能通过温度范围内的热膨胀测量法进行测试,实验结果表明3D填料网络/EP复合材料呈现较低的CLTE,这归因于填隙空间中填料和EP之间3D结构的体积变化受到抑制。垂直排列且紧密相连的具有格子结构的三维生物网络对EP的热膨胀有较强的抑制作用。

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复合材料CL-TE探究

在研究材料热稳定性时,bioSiC在高达800℃的温度下无重量损失,表明其显著的抗氧化性。与纯EP(395°C)相比,添加bioSiC导致DTG曲线的峰值移动到更高的温度。此外,研究人员还通过丁烷喷枪对其阻燃性进行了表征,结果表明SiC颗粒的存在有效地延迟了火焰的扩散,显示了该材料在某些极端条件下(如火灾环境)的实际工作能力。

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材料热稳定性

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材料阻燃特性

此外,应力-应变曲线表明,纯EP、无规SiC/EP和bioSiC/EP复合材料的弯曲强度分别为148、185和222 MPa,这表明紧密连接的3D bioSiC框架可以承载EP基质的荷载,从而提高环氧复合材料的机械性能。

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材料应力曲线

综上,该工作为高性能热管理材料的设计和制造提供了一个新的视角,可用于先进电子封装领域的多种应用,以解决散热问题。


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