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上海硅酸盐所曹逊、孙宜阳/上海大学罗宏杰《Nat. Electron.》​:在全固态电致变色器件领域取得重要进展
2022年01月25日    阅读量:     新闻来源:中国化工网 okmart.com  |  投稿

电致变色智能窗户可以通过施加电压来调节太阳辐射透射率,从而提高建筑物的能源效率。三氧化钨 (WO3)是电致变色器件(ECD)的理想材料,其工作机制主要依赖由电场控制的外来离子的可逆注入和提取。当 H+、Li+、Na+ 或 Al3+ 等小离子插入 WO3 晶格时,与不同价态的钨离子相关的小极化子态之间的跃迁,会形成着色的光吸收WO3中国化工网okmart.com


因此,插入离子的离子半径是决定 ECD 着色速度及其循环稳定性的关键因素。与其他离子相比,具有最小半径和质量的质子迁移速度快得多,从而产生更高的电致变色性能(图 1a)。尽管基于质子的 ECD 性能优异,但到目前为止,质子仅通过液体电解质引入,从而限制了其实际应用。此外,如果施加的电位超过 H+/H2 对的电化学电位,使用质子作为插入离子的ECD会产生 H2 气体,导致严重的安全问题 。

为解决上述技术难题,中科院上海硅酸盐所曹逊研究员、孙宜阳研究员和上海大学罗宏杰教授团队通过使用 PEDOT:PSS作为WO3 中电致变色的固态质子源,开发设计出一种基于质子的ECD的全固态串联结构。所得电致变色器件表现出高对比度(在 650 nm 处超过 90%)、快速响应(在 0.7 s 内着色到 90%,在 0.9 s 内漂白到 65%,在 7.1 s 内漂白到 90%)、良好的着色效率(109 cm2 C-1 at 670 nm)和出色的循环稳定性(3000 循环后对比度下降小于 10%)。此外,研究团队还通过该方法制造出大面积 ECD(高达 30 × 40 cm2)和柔性器件,展现出可大规模化应用的潜力。

相关研究成果以“All-solid-state proton-based tandem structures for fast-switching electrochromic devices”为题,于2022年1月24日发表在Nature Electronics 上。上海硅酸盐所邵泽伟博士、黄爱彬博士和Chen Ming博士为论文的共同第一作者,

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串联结构ECD的设计和工作机制

为了实现全固态设计并使用质子作为插入离子,研究团队首先采用 PEDOT:PSS 薄膜作为固态质子源,设计了一个由五层结构组成的 ECD:ITO/WO3/SiO2/PEDOT:PSS/ITO,其中氧化铟锡 (ITO) 层用作透明导电层,而 WO3 和 PEDOT:PSS 层之间的 SiO2 层用作离子导电的电子绝缘层。

尽管PEDOT:PSS 用作 ECD 中的质子源可以产生与液态质子源相当的切换时间开关时间( 5/8 到 5/16 s 之间,图1b),但是该结构的透射率变化(ΔT,最大和最小透射率之差)为15%,不足以用于电致变色应用。

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图 1. 串联结构 ECD 的设计。

为了解决这个问题,研究团队在 PEDOT:PSS 层的顶部添加了一个额外的固体聚合物电解质(SPE)层,设计了一个五层ITO/SPE/PEDOT:PSS/WO3/ITOSPE/PEDOT:PSS/WO3 的串联结构(图2a)。SPE层主要由 NaClO4 和二茂铁组成,设计目的是为 PEDOT:PSS 提供Na+,并通过离子交换将更多的质子泵送到 WO3 层,从而形成插入离子的中继;同时,绝缘 SPE 层承载大部分施加的电压,因此在高压操作期间避免了 PEDOT:PSS 中的 H2 形成。此外,二茂铁作为 ECD 中的氧化还原介质添加到电解质中,以补偿因 Na+ 萃取而损失的电荷。

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图 2:串联结构 ECD 的表征。

密度泛函理论和XPS证实,在串联结构中观察到两阶段电致变色,分别对应于质子插入 WO3 和 Na+ 插入 PEDOT:PSS。其中,WO3 的着色是由质子插入引起的,将 W(VI)还原为 W(V )。这种两级离子插入有助于提高 ECD 的对比度,也可用于信息显示和三态光学器件等应用。

串联结构ECD的性能展示

基于质子的 ECD 的全固态串联结构设计会在 PEDOT:PSS 层中创建 Na+ 和质子的中继过程:也就是说,来自 SPE 层的 Na 离子用于将更多质子从 PEDOT:PSS 泵送到 WO3。

研究结果表明,全固态串联结构 ECD经过 3000 次循环后,仍保持其初始对比度的 90% 以上(即退化小于 10%)。 同时, 该器件还可以实现超快响应(着色在 0.7 s 内达到 90%,在 0.9 s 内达到 65%,在 7.1 s 内达到 90%),高对比度(约 90%)和良好的 CE(109 cm2 C-1 at 670 nm )。相比之下,没有 PEDOT:PSS 的器件的 CE 仅为 93.5 cm2 C-1。

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图3. 串联结构ECD的性能

基于全固态串联结构 ECD 的大面积窗口和柔性器件

全固态 ECD 的一个主要优点是便于大规模应用的制造和封装。传统的无机电解质(如 LiTaO3)存在沉积速率低,导致制造成本高且器件的均匀性低的问题。而串联结构设计中的聚合物基电解质可以很容易地制备和放大。

为了测试可扩展性,研究团队基于串联结构制作了一个 30 × 40 cm2 的大面积窗口,并观察到其在不同施加电压下的着色均匀性。此外,研究团队进一步通过用银纳米线 (NW) 代替易碎的 ITO 层,在聚对苯二甲酸乙二醇酯 (PET) 薄膜上制造出柔性的ECD器件(10 × 10 cm2)。该器件能够在弯曲时工作良好,表明全固态串联结构 ECD 在柔性电致变色器件中具有巨大的应用潜力。

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图4. 串联结构 ECD 的放大

参考文献:Shao, Z., Huang, A., Ming, C. et al. All-solid-state proton-based tandem structures for fast-switching electrochromic devices. Nat Electron (2022). https://doi.org/10.1038/s41928-021-00697-4


标签:化工应用技术中心今日头条聚合物塑料
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